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固氮酶在復(fù)雜的Fe-M（M=Mo、Fe或V輔酶因子（FeMco）上催化將N₂還原為NH₃，該輔因子具有八個(gè)金屬中心，以及由S和C形成的橋連結(jié)構(gòu)，組成為MFe₇S₈C。不尋常的μ₆-碳化物配體所起的作用及其對(duì)金屬中心的影響仍不明確。

有鑒于此，加州理工學(xué)院Theodor Agapie教授、Paul H. Oyala、馬克思·普朗克化學(xué)能轉(zhuǎn)換研究所Serena DeBeer教授等報(bào)道描述了一個(gè)碳化物配體從先前報(bào)道的末端MoC配合物轉(zhuǎn)移到由雙酚鹽配體支撐的MoFe₃S₃簇的過(guò)程，從而生成了一個(gè)組成為MoS₃Fe₃CMo的五金屬簇，該簇還含有一個(gè)橋連的CO，類似于固氮酶中低場(chǎng)CO（lo?CO）的形式。

本文要點(diǎn)：

（1）

這個(gè)簇具有S=1/2的自旋態(tài)，適合用脈沖電子順磁共振（EPR）光譜進(jìn)行研究。研究表明，該簇中碳化物的¹³C超精細(xì)相互作用（a^iso(¹³C)=12.5 MHz）明顯大于到目前為止通過(guò)電子順磁共振研究的固氮酶輔因子（FeMco）各種狀態(tài)下所觀察到的數(shù)值（|a_iso(¹³C)| = 0.89-2.7 MHz）。

（2）

這項(xiàng)研究為合成與固氮酶簇理論模型有關(guān)的含碳化物的FeS簇提供了一種策略，同時(shí)也為通過(guò)電子順磁共振方法研究M-C相互作用提供幫助。

參考文獻(xiàn)

Linh N. V. Le, Tianyi He, Justin P. Joyce, Paul H. Oyala*, Serena DeBeer*, and Theodor Agapie*, Molybdenum–Iron–Sulfur Cluster with a Bridging Carbide Ligand as a Partial FeMoco Model: CO Activation, EPR Studies, and Bonding Insight, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c17893

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c17893