由可再生電力驅動、從CO電合成乙酸鹽,為獲取有價值的碳基產品提供了一條很有前景的途徑,但由于存在HER的競爭,其選擇性不盡人意。
有鑒于此,中國科學技術大學高敏銳教授、安徽大學李士闊副教授等報道一種單原子Ce SAs修飾的晶態-非晶態雙相Cu催化劑。在這種催化劑中,Ce單原子降低了雙晶相Cu的電子密度,減少了界面處K+水合水(K·H2O)的比例,從而降低了催化劑表面H?的覆蓋率。
本文要點:
(1)
雙相Cu到Ce單原子的電子轉移產生了Cu+,這些物種促進了活性頂位吸附態?CO(COatop)的形成,改善了COatop與COatop之間的偶聯動力學。這些因素共同促成了乙烯酮中間體(?CH2?C=O)優先形成的反應路徑,隨后該中間體與脈沖電解富集的OH?反應生成乙酸鹽。
(2)
使用這種催化劑,我們在脈沖電解模式實現了高達71.3±2.1%的乙酸鹽法拉第效率,以及110.6±2.0 mA cm?2的時間平均乙酸鹽電流密度。此外,由這種催化劑組裝而成的流動池反應器能夠穩定地生產乙酸鹽至少138 h,且選擇性超過60%。
參考文獻
Yang, XP., Wu, ZZ., Li, YC. et al. Atomically dispersed cerium on copper tailors interfacial water structure for efficient CO-to-acetate electroreduction. Nat Commun 16, 2811 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-58109-6
https://www.nature.com/articles/s41467-025-58109-6