使用低能耗技術實現高效的C2H4/C2H6分離對于化學工業至關重要,但由于缺乏工業上適用的吸附劑,這仍然是一個具有挑戰性的問題。基于Cu(I)的吸附劑顯示出巨大的潛力;然而,傳統的合成方法通常涉及復雜的步驟或還原過程。
有鑒于此,吉林大學于吉紅院士、Wenfu Yan教授等首次報道以環棱胺(cyclam)作為Cu(II)配體的一鍋法合成的Cu@SAPO?RHO沸石。在環境條件下,通過乙烯預處理,該沸石表現出顯著的C2H4/C2H6選擇性(高達22.6),乙烯的吸附量為3.08 mmol/g,分離因子為9.4,使其性能達到了性能最佳的分子篩材料范圍之內。
本文要點:
(1)
乙烯預處理能夠將部分Cu(II)還原為Cu(I),提高了分離效率,并且在預處理過程中通過形成碳物種增強了其抗水性。使用里Rietveld refinement結構分析表明,Cu2+占據橢圓形單八元環(s8r)的角位置。XANES分析證實了銅的氧化態的降低,而X射線光電子能譜(XPS)則進一步證實了Cu(II)部分轉化為Cu(I)。周期性DFT計算進一步表明,Cu(I)與C2H4的相互作用比二價銅Cu(II)更強。
(2)
由于合成方法簡單,并且通過乙烯預處理提高了性能,Cu@SAPO?RHO分子篩為工業規模的乙烯/乙烷分離提供了一種前景廣闊的解決方案。
參考文獻
Jihong Yu, Ruobing Bai, Nana Yan, Guangyuan He, Yingchun Ye, Risheng Bai, Dan Li, Peng Guo, Donghai Mei, Wenfu Yan, Ethylene Pretreatment Enhances Ethylene Adsorption and Separation over Cu@SAPO-RHO Zeolite, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202501053
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202501053