等離激元金屬-半導體納米復合材料有望大幅提升基于半導體的光催化劑在整個太陽光譜范圍內的太陽能-氫能轉換效率,是極具潛力的材料。然而,其背后的增強機制仍不明確,且整體效率依然較低。有鑒于此,貴州大學祁小四、Yang Meng、Jing-Liang Yang等報道開發(fā)了一種空心的C@MoS?-Au@CdS納米復合光催化劑,以實現(xiàn)在寬光譜范圍內提升光催化HER的性能。
本文要點:
(1)
瞬態(tài)吸收光譜實驗和電磁場模擬表明,與經過處理的樣品相比,未處理的樣品具有高密度的硫空位。因此,在近場增強作用下,CdS光生電子以及由Au納米顆粒的帶內或帶間躍遷產生的熱電子能夠有效轉移到CdS表面,顯著提高了CdS的HER反應活性。
此外,原位拉曼光譜為HER反應過程中CdS表面的S-H中間物種提供了光譜證據,并且通過同位素實驗驗證。DFT理論模擬確定了CdS中的硫原子是HER反應的催化活性位點。
(2)
這些發(fā)現(xiàn)加深了人們對電荷轉移機制和析氫反應路徑的理解,為設計效率更高的等離激元光催化劑提供了有價值的思路。
參考文獻
Zhengye Xu, Huijie Liu, Jing-Liang Yang, Xiu Gong, Yanli Chen, Yang Meng, Qiong Peng, Junfei Ding, Yunpeng Qu, Qixuan Zeng, Xiaosi Qi, Ye Yang, Exploring the Mechanisms of Charge Transfer and Identifying Active Sites in the Hydrogen Evolution Reaction Using Hollow C@MoS2-Au@CdS Nanostructures as Photocatalysts, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202501091
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202501091