多相電催化中的原位和工況(原位)表征技術是用于闡明反應機理的有力工具。歸根結底,在確定催化劑的物理/電子結構與其活性之間的具體聯系(這是設計下一代催化體系的關鍵步驟)時,這些技術起著關鍵作用。為此,精確地實施和解讀這些系列實驗至關重要,因為這決定了所得結論的可信度以及仍存在哪些不確定性。有鑒于此,波恩大學Nikolay Kornienko、斯坦福大學同步輻射光源Simon R. Bare、勞倫斯·利弗莫爾實驗室Christopher Hahn、加州大學洛杉磯分校Anastassia N. Alexandrova、天津大學史艷梅副教授、德累斯頓工業大學Inez M. Weidinger等在這項綜述中,與大多數關于該主題的綜述重點關注如何運用技術來理解體系不同,進行深入的討論。首先,如何以最佳方式運用每種技術;隨后,對從所開展的一系列原位或工況實驗及對照實驗中能夠獲得何種深度的見解進行細致分析。
本文要點:
(1)
這項綜述重點關注幾種常用技術,振動光譜(紅外光譜、拉曼光譜)、X射線吸收光譜以及電化學質譜。除此之外,還討論適用于所有這些技術的反應器設計相關內容,以及與理論建模的聯系。盡管這篇綜述的重點是多相電催化,但在適當的時候,也會將其與光催化和熱催化體系領域建立關聯。
(2)
這項綜述著重指出了該領域中常見的陷阱、如何避免這些陷阱,以及可以采用哪些互補實驗來加強分析。最后,概述原位和工況技術目前仍存在的差距,以及為克服這些差距必須進行的創新。
參考文獻
Prajapati, A., Hahn, C., Weidinger, I.M. et al. Best practices for in-situ and operando techniques within electrocatalytic systems. Nat Commun 16, 2593 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-57563-6
https://www.nature.com/articles/s41467-025-57563-6