電化學還原CO2RR是一種非常復雜的過程,其中在氣體-電極-溶液界面上包括多個步驟。因此構筑高效活性位點并且調控有助于反應的微環境非常重要。
有鑒于此,深圳大學何傳新教授等報道提出生物擬合的策略,能夠在同一個催化體系中同時解決以上多個問題。
本文要點:
(1)
首先在Cu表面層構筑分離的Au單原子位點,隨后將己硫醇HEX(hexanethiol)通過Au-S化學鍵修飾在Au位點,調控微環境(CuAu-HEX)。尤其是這種Au/Cu雙金屬活性位點能夠降低C-C偶聯反應的能壘,加快生成多碳產物。更加重要的是,這種穩定且非密集HEX分子在Au位點能夠保證長期的疏水性,以及局部高濃度CO2,而不是阻擋反應物轉移的通道。
(2)
這種獨特的結構有助于生成多碳產物,甚至在安培量級電流密度,生成多碳產物的法拉第效率>70 %。這種修飾層結構與動物皮毛非常類似,這能夠作為一種新型策略調節電催化反應的界面環境。
參考文獻
Huizhu Cai, Hengpan Yang, Deliang Li, Sizhen He, Xue Zhang, Qi Hu, Chuanxin He, Combining the Active Site Construction and Microenvironment Regulation via a Bio-Inspired Strategy Boosts CO2 Electroreduction under Ampere-Level Current Densities, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202425325
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202425325