CO2RR的性能與陰極的微環(huán)境密切相關。雖然人們對納米結構催化劑以及微孔氣體擴散電極的微環(huán)境優(yōu)化進行廣泛的努力,但是催化劑本征無需結構導致對于理解界面結構調(diào)控對微環(huán)境的影響的認識產(chǎn)生巨大挑戰(zhàn)。人們對于CO2RR的認識非常有限,阻礙人們開發(fā)更高的CO2RR選擇性和催化活性。
有鑒于此,新加坡國立大學Andrew Barnabas Wong等報道通過可調(diào)控的體系,通過調(diào)節(jié)具有微槽結構(NAMs, nanowire arrays with microgrooves)的超疏水多級結構Cu納米線陣列,理解如何調(diào)節(jié)微環(huán)境增強CO2RR反應選擇性和催化活性。
本文要點:
(1)
調(diào)節(jié)NAM的結構能夠實現(xiàn)多個效應影響微環(huán)境,包括穩(wěn)定潤濕態(tài),限域*CO,改善局部CO2濃度,調(diào)控局部pH值。通過傳質(zhì)模型,定量研究氣體-液體-固體界面對于增強局部CO2濃度的效應。
(2)
通過這種效應,對CO*和H*競爭性占據(jù)活性位點,影響反應路徑,促進生成多碳產(chǎn)物的原理。因此,相比于疏水Cu箔,展示了如何通過優(yōu)化結構,能夠將CO2RR活性顯著提高690 %,C2+選擇性提高72 %,法拉第效率提高36 %。這項研究為CO2RR工程化進行理性設計氣體擴散電極多級界面結構改善CO2RR的選擇性和催化活性提供幫助。
參考文獻
Yaqi Cheng, Qixun Li, Muhammad Iskandar B. Salaman, Chaolong Wei, Qilun Wang, Xuehu Ma, Bin Liu, and Andrew Barnabas Wong*, Microenvironment Tailoring for Electrocatalytic CO2 Reduction: Effects of Interfacial Structure on Controlling Activity and Selectivity, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.4c13494
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c13494