降低關鍵中間體物種的形成過電勢是許多電催化反應的關鍵挑戰。目前的電化學還原CO2/CO振動光譜表征研究發現非常有趣的CO中間體隨機(stochastic)形成(COstochastic),在一些反應情況中這種物種的形成基本上沒有消耗能量。
但是,人們對于這種COstochastic形成的精確形成條件和生成機理并不清楚,因此阻礙了人們對于相關機理的正確認識,以及將這種現象應用于開發CO(2)RR以及其他電化學反應。
有鑒于此,西湖大學楊汶醒等報道通過原位ATR-FTIR光譜和Raman光譜結合,系統研究COstochastic的起源和生成機理。
本文要點:
(1)
這項研究通過激光激發,首次發現COstochastic來自Cu的Plasmonic激發,并且發現在相同催化劑和電化學反應池,只有在原位Raman測試產生COstochastic,在ATR-FTIR測試中沒有出現COstochastic。
并且,激發波長和反射對于形成COstochastic都非常重要。這些研究結果表明,CO(2)RR機理研究以及其他原位Raman光譜研究電化學反應的時候,需要特別注意激發光的影響,避免plasmonic激發產生的信號對研究催化反應產生影響。
(2)
并且,plasmon增強電化學雖然plasmon增強電化學仍然難以非常好的促進CO2RR,但是能夠促進開發光驅動電化學反應能夠在非常低的過電勢下進行光驅動電化學反應。
參考文獻
Jianyang Zang, Wentao Ye, Qiliang Liu, Jinhui Meng, and Wenxing Yang*, Plasmonic-Promoted Formation of Surface Adsorbed Stochastic CO during Electrochemical CO2 and CO Reduction on Cu at Extreme Low Overpotentials, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.4c16579
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c16579