耶魯大學James M. Mayer、Nilay Hazari等使用修飾在高比表面積多孔二氧化硅上的分子催化劑將CO2還原為甲酸。
本文要點:
(1)
通過bpy配體與包覆氧化物多孔二氧化硅(SiOx-porSi),得到Mn配合物分子催化劑(Rbpy)Mn(CO)3Br,SiOx-porSi是通過在空氣氣氛中80 ℃加熱氫端基硅片生成的。
(2)
這種復合型光電極能夠在含有2 M三乙胺和2 M異丙醇的乙腈溶劑進行光電催化還原CO2,以96 %選擇性和0.6 mA cm-2電流密度生成甲酸鹽,表現優異的可重復性,在-1.75 V的光電壓達到280 mV。這個過電勢接近CO2還原為甲酸的平衡電極電勢。這項工作是非常罕見的將分子催化劑固定在半導體晶硅基底上用于CO2還原為甲酸的報道。
參考文獻
Young Hyun Hong, Xiaofan Jia, Eleanor Stewart-Jones, Abhishek Kumar, Justin C. Wedal, Jose L. Alvarez-Hernandez, Carrie L. Donley, Albert Gang, Noah J. Gibson,
Nilay Hazari, Madison Houck, Sungho Jeon, Jongbeom Kim, Hyeongjun Koh, James M. Mayer, Brandon Q. Mercado, Hannah S. Nedzbala, Nicole Piekut, Christine Quist, Eric Stach, Yihui Zhang, Photoelectrocatalytic reduction of CO2 to formate using immobilized molecular manganese catalysts on oxidized porous silicon, Chem 2025
DOI: 10.1016/j.chempr.2025.102462
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S245192942500052X