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對于電化學分解水制氫，使用電壓更低的分子氧化反應替代OER反應能夠成為節能和制備高附加值化學品的技術。但是目前人們對于H₂的需求與緩慢的陽極反應之間存在差距，限制了人們開發高效復合體系。

有鑒于此，香港大學郭正曉教授、北京化工大學邱介山教授、西北大學馬海霞教授、東北林業大學徐明教授等提出兩電極（bipolar）制氫策略，通過3,5-二氨基-1H-1,2,4-三唑（DAT）的N-N氧化耦合脫氫與陰極制氫結合。

本文要點：

（1）

這種兩極制氫體系在0.872 V和1.108 V vs. RHE分別得到10 mA cm^-2和500 mA cm^-2電流密度，電能消耗相比于傳統電解水相比降低68 %。此外，該反應過程不包括有毒的偶氮合成過程，并且能夠避免H₂/O₂混合問題。構筑流動相電解槽在500 mA cm^-2電流密度工作300 h。

（2）

機理研究結果表明Pt單原子和Pt納米粒子（Pt_1,n）能夠優化Pt_1,n@VS₂的制氫S活性位點。在陽極上DAT的-NH₂官能團逐步脫氫，隨后氧化偶聯生成偶氮化合物，并且同時產生氫氣。

這項工作展示了N-N氧化偶聯制備高附加值偶氮化合物的原子經濟性兩電極制氫技術。

參考文獻

Jiachen Li, Yang Li, Yuqiang Ma, Zihang Zhao, Huarong Peng, Tao Zhou, Ming Xu*, Daidi Fan, Haixia Ma*, Jieshan Qiu*, and Zhengxiao Guo*, Electrochemical N–N Oxidatively Coupled Dehydrogenation of 3,5-Diamino-1H-1,2,4-triazole for Value-Added Chemicals and Bipolar Hydrogen Production, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c17225

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c17225