單原子Cu電催化還原硝酸鹽(NO3-,NO3RR)能夠提供一種符合可持續(xù)發(fā)展要求的方法,將含有NO3-廢水還原為NH3。但是,因?yàn)閱卧哟呋瘎┑木€性標(biāo)度關(guān)系,NO3RR電催化反應(yīng)過(guò)程面臨緩慢的反應(yīng)動(dòng)力學(xué),以及亞硝酸鹽積累。
有鑒于此,重慶工商大學(xué)蔣光明、北京師范大學(xué)侯立安院士等報(bào)道為了打破這些局限性,設(shè)計(jì)開發(fā)Cu1/WO3單原子催化劑,這種結(jié)構(gòu)催化劑具有獨(dú)特的雙重作用驅(qū)動(dòng)NO3RR功能。
本文要點(diǎn):
(1)
WO3能夠解離水分子,并且對(duì)Cu1位點(diǎn)提供豐富的質(zhì)子,Cu1位點(diǎn)的缺電子態(tài)能夠高效的將NO3-轉(zhuǎn)化為NH3。Cu1/WO3催化劑實(shí)現(xiàn)令人印象深刻的催化活性,NO3-轉(zhuǎn)化為NH3的產(chǎn)量達(dá)到1274.4 mgN h-1 gCu-1,NH3的選擇性達(dá)到99.2 %,性能超過(guò)大多數(shù)報(bào)道的催化劑。
構(gòu)筑NO3RR電解槽和真空驅(qū)動(dòng)膜分離的連續(xù)流動(dòng)相體系,用于含有硝酸鹽廢水進(jìn)行電催化合成NH3。
(2)
使用含有~22.5 g L-1 NO3—N的長(zhǎng)江(Yangtze River)水能夠?qū)崿F(xiàn)325.9 mgN h-1 gCu-1,并且回收效率達(dá)到98.3 %,所需的能量為17.11 kwh gN-1。這項(xiàng)研究為開發(fā)雙重驅(qū)動(dòng)催化劑設(shè)計(jì)策略以及建立廢水處理可持續(xù)合成NH3的策略。
參考文獻(xiàn)
Fei Shen, Shuxian He, Xiangyi Tang, Yinan Liu, Yuying Wang, Yanjun Yin, Xiaoshu Lv, Wenyang Fu, Yan Zou, Guangming Jiang, Li’an Hou, Breaking Linear Scaling Relation Limitations on a Dual-driven Single-atom Copper/Tungsten Oxide Catalyst for Ammonia Synthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202423154
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202423154