單原子合金(SAA)具有合金和單原子兩種優勢,因此成為創新的電催化劑類型。SAA單原子合金的這種特點使得其表現以往無法達到的催化活性,但是目前缺乏理性設計SAA電催化劑的指導思想。
有鑒于此,東南大學王金蘭教授、凌崇益副教授等提出一種稱之為單原子飽和(SSA)的設計原理,定量表征SAA單原子合金催化劑的不同中間體的結合強度,因此能夠快速定量的對SAA對各種反應的催化活性進行快速評價。
本文要點:
(1)
SSA是通過單原子的電子結構(d電子占據飽和性)和幾何結構(配位飽和度)以及載體原子的類型,中間體吸附結構得到。
基于SSA得到的結果,預測Pd1Cu(111)、Ru1Cu(111)、Ir1Ag(111)、Pt1Ag(111)、Pt1Cu(111)有可能分別具有優異的CO2還原性能、N2還原性能、O2還原性能、制備H2性能。并且這個預測結果得到相關實驗驗證。此外,SSA能夠用于氮摻雜石墨烯載體修飾的單原子催化劑,并且得到非常高的準確性。
(2)
總之,單原子飽和性(single atom saturation)是一個簡單、可解釋、普適性的描述符,有助于理解SAA單原子催化劑在各種反應中的結構-活性關系。通過這個結構-活性關系有助于設計性能優異的單原子位點催化劑提供簡單的基本原理。
參考文獻
Chunjin Ren, Yu Cui, Qiang Li, Chongyi Ling*, and Jinlan Wang*, Single-Atom Saturation: A Fundamental Principle for Single-Atom-Site Catalyst Design, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.5c00643
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c00643