大多數光催化劑研究主要關注于理解固體光催化劑內的光生電荷轉移過程。但是這些研究通常忽略了反應環境對光生電荷分離和光生電荷反應的影響。
有鑒于此,中國科學院大連化物所李燦院士、范峰滔研究員等為了強調這個局限性,使用一系列成像表征技術,包括表面光伏顯微成像(SPVM)、原位AFM、掃描電化學顯微鏡(SECM)在納米尺度追蹤BiVO4單個顆粒上的光生電荷從空間電荷區域轉移到反應物分子。
本文要點:
(1)
表征結果發現光催化劑-電解液界面的表面電荷在光生電荷轉移中的重要作用。特別是發現表面電荷產生外部作用力,調節表面電場,在中性電解液中,將{010}晶面的光電壓從90 mV翻轉為-25 mV。
(2)
這種驅動力迫使限域在體相之中的光生電子移動到表面,最終導致光生電荷的重新分布。此外,研究結果表明溶液pH和晶面等電子點之間的區別是產生界面電場作用的原因。
總之,這項成像研究填補對于溶液相光催化反應的驅動力和固體-液體界面電荷轉移的理解,為解釋光催化反應中的電荷分離的局限性提供重要的認識。
參考文獻
Qian Li, Chenwei Ni, Junhao Cui, Can Li*, and Fengtao Fan*, Impact of Reaction Environment on Photogenerated Charge Transfer Demonstrated by Sequential Imaging, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.4c10300
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c10300