Plasmonic光催化劑具有獨(dú)特的局域表面plasmon共振效應(yīng),是一種具有前景的太陽(yáng)能高效轉(zhuǎn)化技術(shù)。但是因?yàn)閜lasmonic效應(yīng)的復(fù)雜和協(xié)同特點(diǎn),理解plasmonic光催化劑的獨(dú)特plasmonic催化機(jī)理,并且定量表征其作用是個(gè)巨大挑戰(zhàn)。
有鑒于此,蘇州大學(xué)何樂(lè)教授、安興達(dá)副教授、李超然研究員等報(bào)道以Au-[Fe(bpy)3]2+天線-反應(yīng)器模型光催化劑,并且通過(guò)分解水作為模型反應(yīng),區(qū)分并且定量表征熱效應(yīng)和各種非熱反應(yīng)機(jī)理。
本文要點(diǎn):
(1)
通過(guò)調(diào)節(jié)共振條件和結(jié)合機(jī)制,能夠選擇性的對(duì)非熱plasmonic電荷和能量轉(zhuǎn)移進(jìn)行屏蔽。
發(fā)現(xiàn)plasmonic電荷在還原性產(chǎn)氫過(guò)程中主導(dǎo)光化學(xué)主導(dǎo)光電流(~57 %);在氧化性的OER條件下,共振plasmonic能量轉(zhuǎn)移起到主導(dǎo)性(~54 %)。
(2)
這項(xiàng)研究為理解光催化劑的表面plasmon效應(yīng)以及設(shè)計(jì)plasmonic光催化劑提供普適性和基礎(chǔ)的理解,有助于設(shè)計(jì)各種反應(yīng)類型和催化劑結(jié)構(gòu)的plasmonic光催化劑。
參考文獻(xiàn)
Liu, S., Wu, Z., Zhu, Z. et al. Quantifying the distinct role of plasmon enhancement mechanisms in prototypical antenna-reactor photocatalysts. Nat Commun 16, 2245 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-57569-0
https://www.nature.com/articles/s41467-025-57569-0