電化學還原乙腈(AN)為乙胺(EA)是具有吸引力的路線,但是具有較大的挑戰。這是因為競爭性HER反應。
有鑒于此,中國科學院寧波材料技術與工程研究所陳亮研究員、田子奇研究員、林貽超研究員等報道自擔載CuO@Cu異質結催化劑,質子能夠轉移到乙腈AN分子的不飽和化學鍵,因此實現了阻礙HER反應。
本文要點:
(1)
CuO@Cu催化劑在-0.1 V和-0.4 V vs. RHE較寬的電勢區間都表現接近100 %的法拉第效率,并且在0.2 A cm-2電流密度下穩定工作長達1000 h。
研究發現CuO是反應的活性物種,金屬態Cu促進電子轉移。理論計算模擬和實驗測試的結果表明協同加氫過程促進乙腈AN還原反應(ARR),該過程包括表面氫原子轉移和溶液中的質子加成。
(2)
這項研究為理解乙腈還原反應(ARR)的過程提供幫助,展示了一種增強有機分子電化學加氫催化反應過程的高效率策略,通過調節Volmer步驟實現高效率增強有機分子加氫還原反應。
參考文獻
Tang, Y., Li, J., Lin, Y. et al. Surface hydrogen migration significantly promotes electroreduction of acetonitrile to ethylamine. Nat Commun 16, 2236 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-57462-w
https://www.nature.com/articles/s41467-025-57462-w