結構不對稱的原子分散Ru-Cu雙原子位點催化劑(DACs)是電化學還原NO3RR進行可持續合成氨,但是如何合理的合成這種結構的雙原子催化劑仍然是個挑戰。
有鑒于此,北京理工大學陳鵬萬教授、陳文星副教授、高鑫副教授等報道脈沖放電策略,對擔載于摻雜氮的石墨烯氣凝膠載體的Ru和Cu前體施加微秒尺度電化學脈沖,通過金屬鹽納米晶體的爆炸性分解生成原子分散Ru和Cu雙原子位點的催化劑RuCu Das/NGA。
本文要點:
(1)
這種催化劑在-0.4 V vs. RHE過電勢合成NH3的產率達到3.1 mg h-1 cm-2,法拉第效率達到95.7 %。原位表征研究結果表明,不對稱RuN2-CuN3活性位點在NO3RR電催化反應過程中發生動態結構變化。DFT理論計算結果表明結構不對稱RuN2CuN3/C協同改善中間體吸附,降低關鍵步驟的能壘。
(2)
脈沖放電策略實現超快速合成各種DACs催化劑(PtCu, AgCu, PdCu, FeCu, CoCu, NiCu),具有調控的配位環境,為精確制備傳統合成方法難以合成的原子分散雙原子催化劑提供普適性策略。
參考文獻
Liu, K., Sun, Z., Peng, X. et al. Tailoring asymmetric RuCu dual-atom electrocatalyst toward ammonia synthesis from nitrate. Nat Commun 16, 2167 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-57463-9
https://www.nature.com/articles/s41467-025-57463-9