生物質的電化學氧化制氫是具有前景的電解水替代路線,電化學生物質氧化制氫具有更低的陽極氧化反應能壘,而且能夠合成高附加值化學品。但是目前的生物質電化學氧化反應體系通常因為切斷高能量C-H鍵和O-H鍵非常困難,因此難以達到工業電流密度。
有鑒于此,中國科學院深圳先進技術研究院成會明教授、彭晶等報道具有豐富反位點缺陷(anti-site defects)的三層氮化物FeWN2電催化劑,顯著改善抗壞血酸(ascorbic acid)電催化氧化性能。
本文要點:
(1)
FeWN2電催化劑達到2.5 A cm-2電流密度(0.69 V vs. RHE),在60 ℃兩電極電解槽達到4 A cm-2電流密度的電池電壓為1.12 V,產生氫氣的法拉第效率達到100 %。
(2)
理論計算結果表明靠近Fe對跖位點(antipodal)的W原子補充Fe的電子密度,維持合適的Fe-DHA吸附強度,因此達到優異的抗壞血酸轉化為DHA性能。這項研究為開發高性能有機氧化催化劑提供幫助。
參考文獻
Zheng-Jie Chen, Qiting Shao, Jiajing Wu, Jian Zheng, Shida Bao, Lili Zhang, Tao Zhang, Xuexia Lan, Yuanmiao Sun, Jing Peng, Dawei Wang, Hui-Ming Cheng, Exploiting Anti-site Defects in FeWN2 Nanosheets for Enol Electrooxidation Coupled with H2 Evolution at a Large Current Density, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202500678
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202500678