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由于NO₃^-RR和HER反應(yīng)之間的競爭性關(guān)系，因此改善NO₃^-RR反應(yīng)法拉第效率的方法是利用缺乏HER活性的催化劑。但是這種策略只局限于NO₃^-RR催化反應(yīng)的HER，而且導(dǎo)致氫原料不充足，因此損害氨的產(chǎn)量。作者認(rèn)為HER催化劑應(yīng)該從加氫催化反應(yīng)中排除，因此能夠在NO₃^-RR催化反應(yīng)中同時得到優(yōu)異法拉第效率和氨產(chǎn)量。

有鑒于此，華南理工大學(xué)劉學(xué)銘教授等以傳統(tǒng)的電解水材料Co₃O₄作為模型，通過晶面工程得到97.51 %的那還效率和4.33 mg_N cm^-2 h^-1的合成氨產(chǎn)量。

本文要點(diǎn)：

（1）

這種優(yōu)異的性能來自晶面上的氧缺陷，能夠顯著增強(qiáng)水分子解離以及HER中間體用于NO₃^-RR，因此將反應(yīng)路徑從HER反應(yīng)變成硝酸鹽加氫。除了對材料的開發(fā)之外，作者構(gòu)筑復(fù)合反應(yīng)器，用于解決氨的回收，在處理核工業(yè)廢水的過程中，通過限制HER催化，回收氨的產(chǎn)率達(dá)到1216.8 g_N m^-2 d^-1。

（2）

這項(xiàng)工作打破了NO₃^-RR反應(yīng)的HER催化限制，為催化劑的設(shè)計和研究加氫機(jī)理提供幫助。

參考文獻(xiàn)

Wenye Zhong, Yan Chen, Peiyan Chen, Qiaowen Chen, Chunzhen Yang, Nian Zhang, Xueming Liu, Zhang Lin, Balancing Hydrogen Evolution and Hydrogenation Reaction via Facet Engineering for Efficient Conversion of Nitrate to Ammonia in Actual Wastewater, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202503117

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202503117