光/電催化H2O對CO2還原制備燃料和化學(xué)品的技術(shù)為解決環(huán)境和能源的挑戰(zhàn)提供雙重解決方案。在比較長的一段時(shí)間,這個(gè)反應(yīng)體系的催化劑設(shè)計(jì)主要關(guān)注于優(yōu)化還原反應(yīng)位點(diǎn)改善CO2還原半反應(yīng)的效率或者導(dǎo)向反應(yīng)路線。但是,關(guān)于設(shè)計(jì)活化H2O分子的位點(diǎn)以及調(diào)節(jié)H2O分子解離半反應(yīng)的有關(guān)研究的關(guān)注較少。但是,整個(gè)CO2還原反應(yīng)的決速步驟是H2O分子解離,因?yàn)镠2O分子解離通過質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移步驟,影響反應(yīng)的方向以及含碳中間體的生成能量。
有鑒于此,許昌學(xué)院馬敏智、法文君、鄭直、西南石油大學(xué)周瑩、福州大學(xué)王心晨教授等綜述總結(jié)目前最新關(guān)于研究H2O分子解離半反應(yīng)調(diào)節(jié)CO2還原反應(yīng)性能的相關(guān)機(jī)理的相關(guān)進(jìn)展。
本文要點(diǎn):
(1)
這些研究分析用于揭示活化H2O分子的各種調(diào)節(jié)機(jī)理對CO2還原反應(yīng)路線和轉(zhuǎn)化效率的影響,建立“反應(yīng)機(jī)理-催化劑結(jié)構(gòu)-催化活性”關(guān)系,能夠指導(dǎo)高性能催化劑材料的設(shè)計(jì)和開發(fā)。
(2)
總結(jié)用于研究H2O分子解離機(jī)理的先進(jìn)表征技術(shù),并且討論目前如何設(shè)計(jì)催化劑活性位點(diǎn)改善光/電催化還原CO2的性能。
參考文獻(xiàn)
Minzhi Ma, Yuanxing Fang, Zeai Huang, Sixin Wu, Weiwei He, Suxiang Ge, Zhi Zheng, Ying Zhou, Wenjun Fa, Xinchen Wang, Mechanistic Insights into H2O Dissociation in Overall Photo‐/Electro‐Catalytic CO2 Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202425195
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202425195