在電化學(xué)反應(yīng)體系,界面相(Interphases)非常關(guān)鍵,因?yàn)橹虚g相能夠控制離子傳輸和穩(wěn)定性,影響電催化體系的性能。
有鑒于此,廈門大學(xué)王野教授、謝順吉教授、汪騁、教授、Da Zhou、中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所曹榮教授等報(bào)道探索電催化還原CO2(CO2RR)反應(yīng)的Cu催化劑上的金屬有機(jī)中間相,拓展了CO2轉(zhuǎn)化反應(yīng)的界面相概念。
本文要點(diǎn):
(1)
對(duì)CuOx修飾有機(jī)物種,發(fā)現(xiàn)厚度為10 nm的金屬有機(jī)中間相得到高乙醇選擇性體系,這與單層吸附方式不同。通過自動(dòng)化平臺(tái)(automated platform),對(duì)180個(gè)具有特定官能團(tuán)的修飾分子測(cè)試1080個(gè)CO2RR實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)影響乙醇和多碳產(chǎn)物(C2+)的選擇性。
研究發(fā)現(xiàn)這種修飾分子能夠在Cu或CuOx表面形成金屬有機(jī)界面相,界面相修飾改變Cu的配位結(jié)構(gòu),CO2RR中間體,界面水分子結(jié)構(gòu),因此顯著改善電催化還原CO2RR的性能。
(2)
對(duì)11個(gè)CuOx電催化劑驗(yàn)證,并且開發(fā)了兩個(gè)催化劑,生成C2+產(chǎn)物的法拉第效率達(dá)到~80 %,兩個(gè)催化劑生成C2+的部分電流密度達(dá)到328 mA cm-2和507 mA cm-2。
這項(xiàng)研究展示了界面相對(duì)CO2RR的重要作用,有助于推動(dòng)先進(jìn)的CO2轉(zhuǎn)化技術(shù)。
參考文獻(xiàn)
Shen, Y., Fang, N., Liu, X. et al. Observation of metal-organic interphase in Cu-based electrochemical CO2-to-ethanol conversion. Nat Commun 16, 2073 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-57221-x
https://www.nature.com/articles/s41467-025-57221-x