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開放犧牲性陰極預(yù)鋰化技術(shù)彌補不可逆的鋰損失是增強Li離子電池能量密度的關(guān)鍵。反螢石（Antifluorite）富含Li的Li₅FeO₄（LFO）是具有前景的預(yù)鋰化試劑，其具有非常高的理論容量（867 mAh/g）以及優(yōu)異的分解動力學（<4.0 V vs. Li/Li⁺）。但是，人們對LFO的產(chǎn)氧機理并不清楚。這限制Li₅FeO₄（LFO）用于預(yù)鋰化試劑。

有鑒于此，廈門大學喬羽教授、陳毅龍、華為技術(shù)公司Datong Zhang、中山大學孫洋研究員等報道系統(tǒng)的研究Li₅FeO₄（LFO）晶格內(nèi)、電解液、固體電解液界面（SEI）的氧物種全壽命過程。

本文要點：

（1）

發(fā)現(xiàn)準無需熔鹽中間相導致的晶格失配能夠活化晶格氧的氧化，促進晶格氧二聚生成O₂。與典型的陽離子氧化還原活性電極O-O二聚體的機理不同，Li₅FeO₄（LFO）的晶格氧發(fā)生氧化產(chǎn)生O^-，并且能夠以Li₆-O形式穩(wěn)定。

（2）

一對邊共用Li₆-O結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)槌醵垠w，隨后通過配體-金屬電荷轉(zhuǎn)移過程轉(zhuǎn)變?yōu)镺₂。此外，驗證親核中間體對電解液和SEI層有害。由于以上優(yōu)勢，為開發(fā)理想的預(yù)鋰化試劑提供前景。

參考文獻

Yuanlong Zhu, Ruoyu Xu, Yichun Zheng, Yilong Chen, Jianhua Yin, Jiyuan Xue, Baodan Zhang, Li Li, Guifan Zeng, Haiyan Luo, Xiaohong Wu, Kang Zhang, Zixin Wu, Siyu Yang, Shuoyu Li, Yang Sun, Datong Zhang, Yu Qiao, Shi-Gang Sun, Unravelling the Oxygen Evolution Mechanism of Lithium-Rich Antifluorite Prelithiation Agent Based on Anionic Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202502126

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202502126