廣東工業大學邱學青教授(加拿大工程院外籍院士)、林緒亮副教授等報道為了克服催化活性低和不穩定的挑戰,開發分子量工程策略和氧化氨解耦合(molecular weight engineering strategy coupled with oxidative ammonolysis)從生物精煉木質素為原料,合成具有特定形貌和性質的CoRu合金催化劑。
這種方法能夠有效調節本征活性位點以及暴露的不飽和N-O結構,因此調節碳層在催化反應中的形貌和缺陷結構。由不同分子量的木質素原料合成CoRu合金催化劑分別記作 CoRu@OALC-EtOAC、CoRu@OALC-EtOH、CoRu@OALC-Residual。
本文要點:
(1)
CoRu@OALC-EtOAC具有缺陷石墨碳包覆CoRu合金結構,實現優異的全分解水性能(1.48 V 10 mA cm-2),性能顯著超過Pt/C||Ru/C性能(1.58 V 10 mA cm-2)。
CoRu@OALC-Residual具有無定形碳層包覆CoRu合金結構,具有顯著的穩定性(100 mA cm-2, 350 h),穩定性明顯超過Pt/C||Ru/C(100 mA cm-2, 6 h)。
(2)
原位Raman光譜表征和DFT理論計算結果表明,富含缺陷的碳層能夠吸附*H中間體,加快催化反應過程。這種強吸附作用還導致碳層重排,以及碳層溶解,CoRu金屬顆粒氧化。
這種策略為制備生物質衍生催化劑提供一種具有普適性的方法,在分子量、催化劑形貌、電催化性能之間建立直接的關系。
參考文獻
Guo, H., Hu, E., Wang, Y. et al. A synergistic coordination-reduction interface for electrochemical reductive extraction of uranium with low impurities from seawater. Nat Commun 16, 2012 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-57113-0
https://www.nature.com/articles/s41467-025-57113-0