二維COF(2D-COFs)在太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為氫能領(lǐng)域得到廣泛關(guān)注。但是2D-COFs材料的光吸收非常有限,激子難以解離,這些缺點(diǎn)嚴(yán)重阻礙COF光催化活性的進(jìn)一步改善,因此影響2D-COF材料的光催化制氫的發(fā)展。
有鑒于此,吉林大學(xué)劉曉明教授、南京航空航天大學(xué)王睿教授、浙江大學(xué)鄧天琪研究員等報(bào)道開發(fā)了兩種苯并雙惡唑(benzobisoxazole)橋結(jié)構(gòu)的全共軛2D-COF,首次通過(guò)Knoevenagel縮合反應(yīng),構(gòu)筑三嗪(COF-JLU44)和芘(COF-JLU45)。
本文要點(diǎn):
(1)
構(gòu)筑的兩個(gè)COF材料具有長(zhǎng)程有序結(jié)構(gòu),較大的受體表面積,優(yōu)異的光電性能。當(dāng)修飾1.0 wt % Pt,COF-JLU45在可見光區(qū)間實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的制氫速率(272.5 mmol g-1 h-1),優(yōu)異的重復(fù)利用率,在600 nm的表觀量子產(chǎn)率達(dá)到12.9 %。
(2)
通過(guò)多種光譜表征和理論計(jì)算,表明COF-JLU45擴(kuò)展了光吸收區(qū)間,有效促進(jìn)激子解離。這項(xiàng)研究促進(jìn)非金屬光催化劑用于太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化和利用。
參考文獻(xiàn)
Xiaoming Liu, Si Ma, Zhongping Li, Yuxin Hou, Jiali Li, Zhenwei Zhang, Tianqi Deng, Gang Wu, Rui Wang, Shuo-wang Yang, Fully Conjugated Benzobisoxazole Bridged Covalent Organic Frameworks for Boosting Photocatalytic Hydrogen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202501869
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202501869