電催化處理尿素廢水進行凈水有助于環境保護的目標,但是如何得到高效率的電催化陽極尿素氧化仍然是個挑戰。
有鑒于此,蘭州大學殷杰教授、席聘賢教授、中國科學院深圳先進技術研究院孫源淼副教授等報道La改善三維有序大孔(3DOM)NiO異質結構中Ni位點的電子密度,能夠形成La-O-Ni橋促進尿素電化學氧化。
本文要點:
(1)
這種催化劑在膜電極組(MEA)器件中實現優異的性能,表現非常低的電池電壓(1.49 V @ 80 ℃),在25 ℃電流密度為1 A cm-2穩定時間長達280 h,展示了具有前景的尿素廢水凈化前景。
(2)
滲透實驗(Permeation experiments)表明3DOM形貌在促進傳質過程中的關鍵作用。基于原位表征和理論計算,提出La-O-Ni橋的高價Ni機理(HNM)。
通過原位Raman光譜表征和UV-Vis光譜表征,說明Ni活性物種Niδ+(δ≥3)促進尿素氧化反應的動力學,通過原位ATR-IR表征驗證C=O在Ni位點的強吸附,以及增強切斷尿素分子N-H鍵,表征結果驗證HNM機理。
這項工作有助于理解3DOM結構的La-O-Ni電子橋的重要作用,為開發具有前景的尿素廢水凈化技術提供幫助。
參考文獻
Jie Yin, Xiaoyue Qiang, Yaxiong Yao, Pengfei Da, Zhaori Mu, Kaier Shen, Yuanmiao Sun, Yunxiang Zhang, Peiqiong Li, Zhenglong Li, Pinxian Xi, Chun-Hua Yan, Activating La?O?Ni Bridge in Ordered Macroporous Interface for Electrochemical Urea Wastewater Purification, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202424014
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202424014