乙醛(CH3CHO)作為重要的工業品,而且在許多有機轉化過程中是關鍵中間體。光催化CO2還原制備CH3CHO比傳統氧化反應相比,是一種符合可持續發展的路徑。但是,目前的光催化反應體系通常面臨一些挑戰,包括有限的產物選擇性,并且依賴于犧牲性試劑。
有鑒于此,安徽師范大學孔婷婷副教授、安徽師范大學/中國科學技術大學熊宇杰教授、天津工業大學劉敬祥(Jingxiang Low,馬來西亞人)教授等報道Cd0.6Zn0.4S(CZS)光催化劑,這種光催化劑同時修飾硫缺陷和原子分散Cu位點,實現高效率的CO2轉化為乙醛。
本文要點:
(1)
電荷分析結果表明,硫空穴導致相鄰金屬原子位點發生電子聚集,形成對CO2和H+強結合能力的活性位點,并且能夠阻礙競爭性HER副反應。原子分散Cu位點促進關鍵中間體物種(*CHO和*CO)轉化為關鍵C2中間體(*OCCHO),隨后這種關鍵C2中間體轉化為乙醛產品。
(2)
這種催化劑在沒有犧牲試劑的情況下,光催化轉化CO2的反應中實現121.5 μmol g-1 h-1的乙醛產率,選擇性達到80 %,在400 nm的量子產率達到0.53 %,表明這種光催化劑的實用性CO2光催化轉化前景。這項研究為進一步開發綠色化工技術提供幫助。
參考文獻
Jian Lei, Zhongliao Wang, Jinquan Huo, Shuaikang Sang, Chao Zhang, Enquan Zhu, Tingting Kong, Ferdi Karadas, Jingxiang Low, Yujie Xiong, Visible Light-Driven Acetaldehyde Production from CO2 and H2O via Synergistic Vacancies and Atomically Dispersed Cu Sites, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202422667
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202422667