電催化還原硝酸鹽(NO3RR)是具有前景的NH3合成和去除硝酸鹽污染的技術路線,但是因為NO3RR和水氧化反應動力學緩慢需要較高的電池電壓,引入如何在MEA電解槽中獲得工業電流密度和強穩定性仍然非常困難。
有鑒于此,中國科學院上海硅酸鹽研究所/上海交通大學黃富強教授、大連理工大學楊明輝教授、臺州學院王家成、瑞典皇家理工學院(KTH)Tore Brinck等報道使用具有正向表面靜電電勢Vs(r)的Cu2NCN作為高效電催化NO3RR催化劑,實現了工業電流密度和低電池電壓的MEA電解槽進行陽極甘油氧化匹配的NO3RR合成NH3。
本文要點:
(1)
這種配對的電化學精煉(PER, paired electro-refinery)策略在2.52 V達到4000 mA cm-2電流密度,而且能夠在1000 mA cm-2的工業電流密度下穩定100 h,以97000 μgNH3 h-1 cm-2的產量和83 %的法拉第效率制備NH3。理論計算結果表明缺電子的不對稱[N-C≡N]位點能夠增強極化和靜電電勢Vs(r),促進NO3*的穩健不對稱吸附在Cu2NCN位點,促進O-N化學鍵解離。
(2)
技術-經濟分析結果表明這種耦合電催化體系能夠產生經濟利潤和商業化前景。這項工作為開發先進的MEA體系用于工業合成NH3提供可能。
參考文獻
Jiacheng (Jayden) Wang, Huong T. D. Bui, Huashuai Hu, Shuyi Kong, Xunlu Wang, Hongbo Zhu, Junqing Ma, Jintao Xu, Yihong Liu, Lijia Liu, Wei Chen, Hui Bi, Minghui Yang, Fuqiang Huang, Tore Brinck, Jiacheng Wang, Industrial-current Ammonia Synthesis by Polarized Cuprous Cyanamide Coupled to Valorization of Glycerol at 4,000 mA cm?2, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202418451
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202418451