通過水進行乙烯的直接電化學環氧化反應是制備高附加值環氧乙烷(EO)的一條具有前景的路線。但是,因為C2H4分子的活化非常緩慢,而且生成*OH中間體非常困難,因此嚴重的限制了使用水進行乙烯電化學氧化反應的發展。
有鑒于此,天津大學/天津師范大學鞏金龍教授、張鵬等報道設計Ag/SnO2電催化劑,在電化學乙烯環氧化反應中實現了39.4 %的法拉第效率,當電流密度為25 mA cm-2,膜電極組實現了91.5 %的環氧乙烷選擇性。
本文要點:
(1)
通過原位ATR-FTIR表征和理論計算,表明Ag/SnO2界面促進C2H4分子吸附和活化生成*C2H4。此外,在催化劑表面通過水分子解離生成親電性*OH,隨后與*C2H4反應生成*C2H4OH,通過這種方式改善電化學環氧化反應的催化活性。
(2)
這項工作為設計電化學烯烴環氧化反應催化劑提供了界面設計策略的指導。
參考文獻
Dong, H., Luo, R., Zhang, G. et al. Electrochemical epoxidation enhanced by C2H4 activation and hydroxyl generation at the Ag/SnO2 interface. Nat Commun 16, 1901 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-57223-9
https://www.nature.com/articles/s41467-025-57223-9