電化學方法對聚乙烯對苯二甲酸酯(PET, polyethylene terephthalate)電化學升級制備高附加值的乙醇酸(Glycolic Acid, 羥基乙酸)是資源利用的理想方法和途徑。但是,因為PET水解反應過程中容易發生乙二醇的過度氧化和C-C化學鍵斷裂,導致難以同時得到高選擇性和高產率。
有鑒于此,中國科學院理化技術研究所Yong Chen等報道將原子分散Pt位點修飾在RuO2表面,記作Pt1/RuO2,這種催化劑具有高密度的Pt-Ru界面,能夠保證乙二醇的單個位點吸附,使得表面*OH覆蓋度增強,弱化*CO-CH2OH中間體吸附,因此促進生成乙醇酸。
本文要點:
(1)
Pt1/RuO2催化劑實現了8.09 A/mgPt的優異質量活性,優異的法拉第效率(95.3 %)和選擇性(96.9 %)。
使用膜電解槽進行電解,Pt1/RuO2實現了6 A和4.06 g h-1的乙醇酸產量,并且穩定時間長達500 h。
(2)
通過理論計算和原位光譜表征,表明孤立Pt位點和親氧型RuO2之間的協同作用,在高效率的乙二醇轉化為乙醇酸反應中起到關鍵作用。這項研究為理性設計由PET合成乙醇酸的先進單位點摻雜雙金屬(single-site doped bimetallic strategy)催化劑提供幫助。
參考文獻
Yong Chen, Fulai Liu, Jingtao Zhou, Xutao Gao, Rui Shi, Zhengxiao Guo, Edmund C. M. Tse, Modulating Adsorption Behavior by Single-site Pt on RuO2 for Efficient Electrosynthesis of Glycolic Acid from Plastic Wastes, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202422183
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202422183