預催化劑(precatalyst)的概念在電催化分解水領域得到廣泛的認可,但是預催化劑活化起到的作用,以及預催化劑活化導致電解液組成的改變一直被人們所忽略。
有鑒于此,香港城市大學張文軍教授、洪果教授、日本東北大學李昊教授、劉恒等報道電勢對預催化劑和電解液的影響,使用Co2Mo3O8作為催化劑模型體系,發現預催化劑變成電化學穩定的Co(OH)2@Co2Mo3O8,并且額外的Mo溶解在電解液中形成MoO42-。
本文要點:
(1)
Co(OH)2@Co2Mo3O8界面加快Volmer反應,在負電勢下形成的Mo2O72-(MoO42-產生)進一步增強質子吸附和H2脫附。
(2)
基于這些認識,設計的MoO42?/Mo2O72?修飾Co(OH)2@Co2Mo3O8催化劑在過電勢為-0.4 V vs RHE的法拉第效率達到99.9 %,產氫量達到1.85 mol h-1。在100 mA cm-2電流密度穩定工作的時間長達1個月,展示了其工業穩定性。
這項工作展示了預催化劑結構重構和電解液變化對于催化劑設計的重要性。
參考文獻
Zhu, A., Qiao, L., Liu, K. et al. Rational design of precatalysts and controlled evolution of catalyst-electrolyte interface for efficient hydrogen production. Nat Commun 16, 1880 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-57056-6
https://www.nature.com/articles/s41467-025-57056-6