開發(fā)串聯(lián)催化反應(yīng)是實現(xiàn)可持續(xù)化學技術(shù)的重要方向，雖然雙功能催化劑廣泛的應(yīng)用于兩步串聯(lián)催化反應(yīng)，但是如何將兩個或者更多催化位點/催化組分實現(xiàn)多步驟催化反應(yīng)仍然具有非常大的困難和挑戰(zhàn)。
有鑒于此，華東理工大學段學志教授、陳文堯、北京化工大學何靜教授等報道提出“串聯(lián)開關(guān)”（tandem switch）策略，將這些催化劑的不兼容性轉(zhuǎn)變?yōu)閮?yōu)點，能夠按照需求，分別生成一級、二級、三級芳胺，各種產(chǎn)物產(chǎn)率都超過96 %。
本文要點：
（1）
通過磷鎢酸功能修飾的Ni-Ni(Al)O異質(zhì)結(jié)催化劑，調(diào)控Ni-Ni和Ni-O微環(huán)境，能夠加快硝基苯加氫催化反應(yīng)、N-烷基化反應(yīng)、氮雜-Michael加成反應(yīng)的決速步驟。
與此同時，通過熱力學調(diào)控乙醇、氫氣、乙腈分子的競爭吸附，逐步降低Gibbs自由能，保證串聯(lián)反應(yīng)的無縫銜接。
（2）
通過串聯(lián)開關(guān)的開啟/關(guān)閉，能夠選擇性的調(diào)控硝基苯的反應(yīng)路徑，合成特定的芳胺。經(jīng)濟-技術(shù)分析結(jié)果表明這種方法顯著降低了材料和能源需求，有助于可持續(xù)的方式制備胺。
參考文獻
Zhou Chen, Keng Sang, Lei Ye, Jian Zhang, Xinyue Wang, Wenyao Chen, Gang Qian, Jing Zhang, Jichang Liu, Xinggui Zhou, Jing He, De Chen, Weikang Yuan, Xuezhi Duan, Tandem Switch-Triggered On-Demand Synthesis of Aromatic Amines in High Yields, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202424847
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202424847
