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光催化劑的主體和助催化劑的界面能夠發生自發的自由電子轉移，但是電荷轉移的方向對于助催化劑的2e^- ORR反應的影響并沒有得到充分的關注和認識。

有鑒于此，深圳技術大學蘇耀榮教授、中國地質大學余家國教授、余火根教授等提出了一種創新型反向電子轉移（electron-transfer reversal）策略，在Au助催化劑上實現了高選擇性2e^--ORR反應。將Au金屬納米粒子修飾在NiS顆粒上，制備新型核殼結構NiS@Au助催化劑，通過光化學沉積法修飾在g-C₃N₄光催化劑。

本文要點：

（1）

XAS光譜和DFT理論計算表明NiS使得自由電子的轉移方向翻轉，使得電子從Au納米粒子轉移到NiS核，調控Au原子的d_z²軌道占據，增強O₂分子吸附，穩定關鍵*OOH中間體，因此核殼結構NiS@Au助催化劑具有優異的選擇性2e^--ORR合成H₂O₂性能。

優化的g-C₃N₄/NiS@Au光催化劑在空氣環境實現了264.82 μmol/h/50 mg的H₂O₂產率，可見光區間的表觀量子效率達到8.07 %。

（2）

這項工作為理性調控電子轉移的方向提供一種新型策略，實現了對d_z²軌道占據的調控，為設計高活性光催化劑提供簡單的方法。

參考文獻

Wei Zhong, Aiyun Meng, Yaorong Su, Huogen Yu, Peigang Han, Jiaguo Yu, Achieving Free-Electron Transfer Reversal and d_z²-Orbital Occupancy Modulation on Core-shell NiS@Au Cocatalysts for Highly Selective H₂O₂ Photosynthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202425038

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202425038