甘油電化學(xué)氧化反應(yīng)是制備高附加值化學(xué)品的一種創(chuàng)新性策略,人們認(rèn)為甘油點(diǎn)氧化反應(yīng)是具有前景的陽極反應(yīng)替代OER反應(yīng)。但是,通常甘油電化學(xué)氧化反應(yīng)面臨的高過電勢和有限的選擇性和有限的法拉第效率,這些困難限制了甘油電化學(xué)氧化的工業(yè)化。
有鑒于此,內(nèi)蒙古大學(xué)武利民教授、王蕾教授、高瑞廷研究員等報道首次構(gòu)筑了Re和Ru共摻雜過渡金屬合金(NiCoFeRuRe)實現(xiàn)了高效的電化學(xué)氧化甘油制備甲酸鹽,作為雙功能催化劑,不僅能夠甘油氧化反應(yīng),而且能夠電催化制氫。
本文要點(diǎn):
(1)
Ru能夠快速產(chǎn)生M3+-OOH,Re能夠阻礙OER反應(yīng)和甘油的過度氧化,并且通過原位表征驗證。優(yōu)化后的NiCoFeRuRe催化劑,僅需1.133 VRHE就達(dá)到10 mA cm-2電流密度,制備甲酸鹽的法拉第效率達(dá)到95.6 %,穩(wěn)定性長達(dá)450 h。
(2)
重要的是,NiCoFeRuRe催化劑能夠作為雙功能催化劑,構(gòu)筑的電解槽能夠同時生成氫氣和甲酸鹽,電解槽的電壓比電解水低265 mV,而且具有優(yōu)異的350 h穩(wěn)定性。
這項工作展示了一種簡單的策略,實現(xiàn)了理性設(shè)計高性能甘油氧化催化劑用于生物質(zhì)升級提質(zhì)。
參考文獻(xiàn)
Hengyi Chen, Rui-Ting Gao, Kerong Su, Zilong Li, Limin Wu, Lei Wang, Re and Ru Co-Doped Transition Metal Alloy as a Bifunctional Catalyst for Electrooxidation of Glycerol to Formate Coupled with H2 Production, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202501766
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202501766