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氮摻雜碳載體修飾Fe-N₄結構活性位點的Fe-N-C催化劑是具有前景的ORR催化劑。但是，如何通過精確調節Fe-N₄位點增強催化活性仍然是個巨大挑戰。

有鑒于此，清華大學李亞棟院士、冀淑方博士等報道一種創新的設計策略增強Fe-N₄位點的ORR催化活性和反應動力學，這種創新的設計策略是調控Fe位點的空間配位結構。

本文要點：

（1）

理論計算研究結果表明，Fe₁-N₄SO₂位點（-SO₂為軸向官能團）具有合適的Lewis酸性，能夠促進ORR反應，因此改善關鍵ORR中間體的吸附能。

（2）

為了使用這種策略，開發了一種分子籠組裝配位策略，合成含有Fe₁-N₄SO₂配位結構Fe單原子的催化劑（SAC）。與理論預測結果相符，Fe₁-N₄SO₂/NC催化劑展示優異的堿性和酸性ORR催化活性，0.1 M KOH堿性電解液的半波電位E_1/2=0.910 V，0.1 M HClO₄酸性電解液的半波電位E_1/2=0.772 V，這個性能超過Pt/C商用催化劑，超過傳統Fe₁-N₄位點Fe SAC催化劑性能，超過平面S配位單原子Fe-N₄-S催化劑的性能。

此外，這種新型催化劑具有較強的準固態Zn-空氣電池應用前景，在非常寬的溫度區間內具有優異的性能。

參考文獻

Qingyun Qu, Yu Mao, Shufang Ji*, Jiangwen Liao, Juncai Dong, Ligang Wang, Qichen Wang, Xiao Liang, Zedong Zhang, Jiarui Yang, Haijing Li, Yongfang Zhou, Ziyun Wang, Geoffrey I. N. Waterhouse, Dingsheng Wang, and Yadong Li*, Engineering the Lewis Acidity of Fe Single-Atom Sites via Atomic-Level Tuning of Spatial Coordination Configuration for Enhanced Oxygen Reduction, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c17444

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c17444