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催化水解（Catalytic hydrolysis）反應(yīng)是一種符合可持續(xù)發(fā)展需求的降解全氟化合物（PFCs, perfluorinated compounds）的方法，但是由于切斷強(qiáng)C-F化學(xué)鍵需要高溫反應(yīng)條件，因此催化水解降解PFCs仍然具有非常大的困難與挑戰(zhàn)。

有鑒于此，中南大學(xué)劉敏教授等開發(fā)一種創(chuàng)新的活化C-F化學(xué)鍵的策略，通過Zn-O-Al位點(diǎn)構(gòu)筑配對的Lewis酸和Br?nsted酸作為協(xié)同位點(diǎn)，促進(jìn)典型PFCs分子（CF₄）的C-F化學(xué)鍵分解。

本文要點(diǎn)：

（1）

DFT理論計(jì)算結(jié)果表明三配位Al（Al_III）位點(diǎn)和Zn-OH官能團(tuán)，能夠協(xié)同增強(qiáng)CF₄分子的吸附和分解。通過XAS譜、NH₃-TPD表征，驗(yàn)證原子分散Zn-O-Al位點(diǎn)存在Al_III和Zn-OH結(jié)構(gòu)。

CF₄-TPD表征和原位紅外表征驗(yàn)證Zn-O-Al位點(diǎn)促進(jìn)CF₄分子吸附和活化C-F化學(xué)鍵。

（2）

Zn-O-Al位點(diǎn)通過Lewis酸和Br?nsted酸的一對位點(diǎn)在560 ℃實(shí)現(xiàn)100 %的CF₄分解，穩(wěn)定性超過250 h。

參考文獻(xiàn)

Wenjie Luo, Kang Liu, Tao Luo, Junwei Fu, Hang Zhang, Chao Ma, Ting-Shan Chan, Cheng-Wei Kao, Zhang Lin, Liyuan Chai, Michelle L. Coote, and Min Liu*, Promoting C–F Bond Activation for Perfluorinated Compounds Decomposition via Atomically Synergistic Lewis and Br?nsted Acid Sites, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c15280

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c15280