光敏劑輔助光催化體系為克服缺乏本征光吸收的催化劑的局限提供解決方案,但是如何在光敏劑和催化劑之間產生高效電子轉移仍然是個巨大挑戰。將光敏劑成分修飾到反應中心位點能夠形成明確的電荷轉移通道,這種方法有可能解決光敏劑和催化劑之間面臨的電子轉移問題。
有鑒于此,阿卜杜拉國王科技大學張華彬教授、廣西大學羅俊等報道通過靜電驅動自組裝方法,將光敏劑分子與MOF集成,構成原子性Ru-Cu雙功能結構位點,促進高效率的局部電荷轉移。
本文要點:
(1)
在構筑的這種新型體系中,[Ru(bpy)3]2+和Cu分別作為光敏劑和催化活性位點,分別用于產生光生載流子和制備H2O2。通過光敏劑和催化位點的集成,顯著降低電荷轉移的能壘。
(2)
通過超快光譜和原位表征,表明Ru-Cu位點具有更快的取向電荷轉移,比光敏劑的分子體系提高好幾個數量級。因此相比于光敏劑的分子體系,生成H2O2的速率由15.3 μmol g-1 h-1提高至570.9 μmol g-1 h-1。
這項工作展示了一種在原子尺度將光敏劑分子和催化活性位點集成的策略,具有實現超快速輸送光生載流子和增強光催化活性的前景。
參考文獻
Chengyang Feng, Jumanah Alharbi, Miao Hu, Shouwei Zuo, Jun Luo, Hassan S. Al Qahtani, Magnus Rueping, Kuo-Wei Huang, Huabin Zhang, Ultrafast Charge Transfer on Ru-Cu Atomic Units for Enhanced Photocatalytic H2O2 Production, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202406748
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202406748