Ru單原子催化劑是具有前景的乙炔氫氯化制備乙烯氯的催化劑,但是Ru原子容易發(fā)生過度的氯化,導(dǎo)致催化活性和穩(wěn)定性受到抑制。
有鑒于此,上海交通大學(xué)徐浩淼副教授、浙江大學(xué)謝鵬飛研究員等通過連續(xù)的氧刻蝕,合成氧摻雜Ru單原子催化劑,實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的乙烯氯產(chǎn)量(>99.38 %)和穩(wěn)定性(>900 h,180 h-1),遠(yuǎn)超對(duì)照的Ru催化劑性能。
本文要點(diǎn):
(1)
實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果表明,不對(duì)稱單原子Ru能夠促進(jìn)不常見的氧介導(dǎo)氫溢流(oxygen-mediated hydrogen spillover),因此能夠通過Eley-Rideal機(jī)理進(jìn)行反應(yīng),反應(yīng)過程具有比Langmuir-Hinshelwood反應(yīng)更低的能壘。
因此,單原子Ru催化劑具有更高的反應(yīng)動(dòng)力學(xué),而且限制產(chǎn)物的過度氯化,得到優(yōu)異的催化劑持久性。
(2)
這項(xiàng)研究為設(shè)計(jì)具有優(yōu)異乙炔氫氯化反應(yīng)的多功能催化劑提供策略。
參考文獻(xiàn)
Yurui Fan, Haomiao Xu, Mingming Wang, Zhisong Liu, Hongyuan Qi, Wenjun Huang, Lei Ma, Feng Yu, Zan Qu, Pengfei Xie, Bin Dai, Naiqiang Yan, Oxygen-Mediated Hydrogen Spillover Promotes Stable Synthesis of Vinyl Chloride on Ru Single-Atom Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202501040
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202501040