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自然界光合成在為生命體提供能量和所必須的氧氣中起到重要作用。目前人們對(duì)PS II光合體系的主要觀點(diǎn)認(rèn)為錳鈣氧輔酶中，μ-oxo (O5)中心和氧配體(Ox)之間的耦合是生成O-O化學(xué)鍵的關(guān)鍵。但是，目前人們對(duì)于隨后生成O₂分子的過程仍然沒有清楚的認(rèn)識(shí)。

有鑒于此，西湖大學(xué)孫立成院士等通過量子化學(xué)計(jì)算研究生成O₂分子的過程。

本文要點(diǎn)：

（1）

揭示了生成O₂的過程首先是切斷Mn-O₅化學(xué)鍵，這個(gè)過程[O5-Ox]^2-基團(tuán)的構(gòu)象沒有變化。

隨后[O5-Ox]結(jié)構(gòu)從超氧結(jié)構(gòu)變?yōu)槿踅Y(jié)合的quasi-O₂結(jié)構(gòu)，并且切斷Mn-Ox化學(xué)鍵，quasi-O₂結(jié)構(gòu)發(fā)生扭曲，并釋放O₂分子。由于決速步的過渡態(tài)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性更低，因此其他路徑的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)明顯更為緩慢。

（2）

這種區(qū)別與Mn簇的軸取向Jahn-Teller特點(diǎn)和局部環(huán)張力有關(guān)。

這項(xiàng)研究有助于理解光合成氧氣的機(jī)理過程，以及深入理解自然界水氧化催化。

參考文獻(xiàn)

Yu Guo, Lars Kloo, Licheng Sun, Quantum Chemical Understanding of the O₂ Release Process from Nature’s Water Splitting Cofactor, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202421383

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202421383