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電催化甘油氧化反應(yīng)（GOR）是一種溫和而且符合可持續(xù)發(fā)展的途徑，能夠用于生產(chǎn)甲酸鹽等具有高附加值的化學品。然而，合理設(shè)計并可控合成高效催化劑，實現(xiàn)甘油向甲酸鹽的高選擇性C-C鍵斷裂，仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

有鑒于此，天津大學張志成教授、西南石油大學張輝教授等通過獨特的柯肯達爾（Kirkendall）過程，制備Pd-Cu雙活性位點的原子級Pd摻雜的氮化銅（Cu₃N）空心納米立方體，該催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化甘油氧化反應(yīng)活性以及對甲酸鹽的選擇性，最大的法拉第效率達到91.6 %。

本文要點：

（1）

原位光譜表征和理論計算表明，Cu取代位點的Pd原子能夠促進活性*OH的生成，增強甘油分子在相鄰Cu位點的吸附；Cu₃N結(jié)構(gòu)中的Pd原子則能夠有效地降低切斷C-C化學鍵的決速步驟能壘。

（2）

這項工作為開發(fā)結(jié)構(gòu)明確的雙活性位點催化劑，促進甘油電化學氧化制備甲酸鹽提供新思路。

參考文獻

Junjun Li, Yizhen Zhang, Liya Zhang, Qi Zhou, Jiangrong Yang, Yu Fu, Le Yu, Yuanmiao Sun, Zhenhua Li, YuChen Qin, Ding Yi, Hui Zhang, Dingsheng Wang, Zhicheng Zhang, Facilitating OH* Generation on Atomic Pd–Cu Dual Sites towards Efficient Glycerol Electrooxidation to Formate, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202425006

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202425006