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光氧化反應的反應路徑、產物選擇性和催化效率高度依賴于由光敏劑對氧氣（O?）進行敏化所產生的特定活性氧物種（ROS），如單線態氧（¹O₂）和超氧陰離子（O₂^·-）。探索光敏化因素對選擇性控制¹O₂和O₂^·-生成的作用具有重要意義，但相關研究仍相對較少。

有鑒于此，天津理工大學郭頌教授等精心設計了帶有芘的配體，構筑銥Ir(III)配合物，得到一個光敏化功能的金屬-有機框架材料（UiO-1至UiO-4），能夠調控光敏化因素，并且表明光敏結構對生成活性氧物種的影響。

本文要點：

（1）

通過調控光敏化結構，¹O₂和O₂^·-的生成比例從UiO-1的0:100變化到UiO-4的94:6。分別將UiO-2和UiO-4固定在連續流反應器中，通過O₂^·-和¹O₂途徑實現了克級量規模光催化合成苯酚（phenol）和5-羥基-1,4-萘醌（juglone，別名胡桃醌），且產物純度較高（> 94%）。

（2）

研究結果表明，具有配體局域激發態和長激發態壽命的UiO-4有助于觸發能量轉移以生成¹O₂，而具有電荷轉移態和負還原電位的UiO-1則有利于電荷轉移以產生O₂^·-。這項工作為分子水平調控光敏條件，調節活性氧物種的產生方式提供了全新的見解。

參考文獻

Xiao-Liang Ma, Li-Hua Ma, Song Guo, Zhi-Ming Zhang, Tong-Bu Lu, Identifying the Key Photosensitizing Factors over Metal-Organic Frameworks for Selective Control of ¹O₂ and O₂^?? Generation, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202423157

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202423157