雖然γ-氨基-α-羥基丁酸(AHBAs)在許多領域具有重要意義,但是如何開發AHBAs的直接合成方法以及探索AHBAs的功能仍然受到嚴重阻礙。
有鑒于此,華南理工大學張珉教授等制備了N摻雜碳作為載體,修飾雙功能Co催化劑(Co-DAPhen/C)。
本文要點:
(1)
通過價格便宜且豐富的硝基芳烴、甲醛、丙烯酸酯作為原料,實現還原串聯催化合成反應。這種三組分反應具有廣闊的反應物兼容性和官能團容忍性,使用容易獲得且能夠重復利用的催化劑,具有非常高的步驟經濟性和原子經濟性。
催化劑的Co活性位點參與甲酸之間的溫和還原,其中N摻雜碳載體能夠物理吸附的方式富集HCHO和丙烯酸酯,因此促進通過縮合反應和1,3-偶極環加成反應,分別捕獲羥胺和硝酮中間體。
(2)
這種金屬-載體協同策略打破傳統硝基芳烴還原為苯胺的過程,構成新穎的串聯反應。這項工作將溫和的還原反應和有效的中間體轉化反應結合,通過理性催化劑設計發展有用的串聯反應。
參考文獻
Haotian Hua, Chenggang Ci, Pierre H. Dixneuf, and Min Zhang*, Reduction-Interrupted Tandem Reaction for General Synthesis of Functional Amino Acids by a Heterogeneous Cobalt Catalyst, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.4c15284
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c15284