開發光驅動的能源轉換器件需要能夠在原子尺度調控固體材料的缺陷態電子結構。但是以往制備氧空穴(Vo)作為能帶間能級的方法通常非常困難,因為需要精確的控制Vo的分布和濃度。
有鑒于此,韓國首爾大學Junwoo Son等提出了在熱力學條件下逐步生長銳鈦礦相TiO2因此在同質結上修飾空間限域Vo的策略。
本文要點:
(1)
雖然L-TiO2和H-TiO2單層都表現為絕緣性,但是發現在高品質TiO2薄膜(H-TiO2)頂上生長低壓和低溫(L-TiO2)的多步驟生長的薄膜,產生金屬態行為(高載流子密度和高電子遷移率)。
通過多種多樣的表征,發現Vo層限域在界面處的4個單晶胞范圍內,并且在低溫條件下,頂部L-TiO2薄膜晶化。形成的2D Vo層導致形成能帶內的中間能隙,增強光生載流子的壽命(≈300 %)和光吸收性能。
(2)
這項研究開發的合成策略實現了對功能缺陷結構的局部限域,展示了能帶內的中間間隙對于光驅動催化反應動力學的重要性。
參考文獻
Minwook Yoon, Yunkyu Park, Hyeji Sim, Hee Ryeung Kwon, Yujeong Lee, Ho Won Jang, Si-Young Choi, Junwoo Son, 2D Vacancy Confinement in Anatase TiO2 for Enhanced Photocatalytic Activities, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202413062
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202413062