人們廣泛的將M-N-C結構的單原子催化劑（SAC）是具有前景的ORR電催化劑。根據Sabatier理論，優化的3d金屬催化劑，比如Fe/Co-N-C具有合適的結合強度，因此表現優異的催化活性。但是，Ni/Cu-N-C催化劑中的弱結合M-N-C位點表現的優異ORR催化活性是目前難以理解，因此需要進一步研究其潛在的機理。
有鑒于此，日本東北大學李昊教授、悉尼大學魏力博士、日本東北大學/上海交通大學張頔助理教授等報道通過理論和實驗結合，為弱結合方式M-N-C單原子催化劑具有反常的高活性ORR性能的機理提供理解幫助。
本文要點：
（1）
將pH-電場耦合的微動力學模型與詳細的實驗電子結構分析進行結合，提出弱結合SAC催化位點的ORR電催化反應的新型關鍵步驟。
這個步驟對吸附標度關系、電場響應、溶劑化作用產生顯著影響，進一步影響HOO*轉變為O*關鍵步驟的能壘，影響pH依賴性。
（2）
通過同步輻射光譜分析，進一步表明弱結合方式M-N-C結構模型，發現N原子的反鍵π軌道的電子濃度增加，驗證N-O化學鍵。這些研究結果重新定義弱結合方式M-N-C催化劑的行為，為M-N-C催化劑在清潔能源領域的應用提供幫助。
參考文獻
Di Zhang*, Fangxin She, Jiaxiang Chen, Li Wei*, and Hao Li*, Why Do Weak-Binding M–N–C Single-Atom Catalysts Possess Anomalously High Oxygen Reduction Activity?, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.4c16733
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c16733
