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在Cu催化劑的CO₂和NO₃^-電化學反應耦合是可持續制備尿素的一種可持續發展策略，同時有助于廢水脫氮。但是，CO₂和NO₃^-在Cu催化劑表面的隨機吸附現象限制了關鍵C中間體和N中間體之間相互作用，因此阻礙了高效率的C-N偶聯。

有鑒于此，深圳大學駱靜利教授（加拿大國家工程院院士）、符顯珠教授等使用氧化物衍生得到的含有晶格氧的Cu納米片催化劑（O_L-Cu）電催化還原合成尿素。

本文要點：

（1）

O_L-Cu催化劑晶格氧能夠調控電子分布，因此活化相鄰Cu原子，產生缺電子Cu^δ+位點。這種Cu^δ+位點能夠增強CO₂吸附，在相鄰Cu^δ+位點進行NO₃^-吸附。這種機理減少C-N偶聯反應所需步驟，在過電勢為-0.7 V vs. RHE，尿素的產量達到298.67 mmol h^-1 g^-1，在相對較高的電流密度（~95 mA cm^-2）保持31.71 %的法拉第效率。

（2）

原位光譜表征驗證了生成Cu^δ+位點，并且對合成尿素過程中的關鍵中間體（*CO, *NO, *OCNO, *NOCONO）進行監控。DFT理論計算結果表明Cu^δ+位點能夠促進*CO和*NO₃在相鄰位點發生共吸附，以及*OCNO和*NO₃的吸附，顯著改善C-N偶聯的反應動力學。這項研究揭示了晶格氧在促進相鄰位點共吸附和改善C-N偶聯選擇性的關鍵作用。

參考文獻

Xiaoxiao Wei, Shao-Qing Liu, Hengjie Liu, Yutian Ding, Peng-Xia Lei, Shuwen Wu, Li Song, Xian-Zhu Fu*, and Jing-Li Luo*, Lattice Oxygen-Driven Co-Adsorption of Carbon Dioxide and Nitrate on Copper: A Pathway to Efficient Urea Electrosynthesis, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c16801

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c16801