包括活性中間體物種的多組分多功能反應(yīng)是快速合成各種化合物的好方法。金屬碳炔化合物具有獨(dú)特的反應(yīng)性,有可能用于開發(fā)金屬碳炔的合成方法學(xué)。但是,由于缺少合適的金屬碳炔前體分子,導(dǎo)致催化轉(zhuǎn)移反應(yīng)應(yīng)用受到阻礙。
有鑒于此,中山大學(xué)胡文浩、錢宇副教授等報(bào)道基于金屬碳炔的概念,研究Rh-卡賓的α-鹵化物的催化反應(yīng)性,開發(fā)多官能團(tuán)化反應(yīng)。
本文要點(diǎn):
(1)
這項(xiàng)研究使用手性膦酸催化,實(shí)現(xiàn)了不對(duì)稱三官能團(tuán)化,能夠以高產(chǎn)率和優(yōu)異的立體選擇性合成一系列手性α-環(huán)狀縮酮β-氨基酯化物。
(2)
通過深入的實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算,揭示了α-鹵化Rh-卡賓具有碳炔的性能,能夠分解C-鹵化學(xué)鍵轉(zhuǎn)化為官能團(tuán)化的Fischer型Rh-卡賓。
參考文獻(xiàn)
Yang, X., Zhou, X., Hu, W. et al. Asymmetric multi-component trifunctionalization reactions with α-Halo Rh-carbenes. Nat Commun 16, 1434 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-56446-0
https://www.nature.com/articles/s41467-025-56446-0