光催化合成H2O2是質子耦合電子轉移(PCET)過程,光催化合成H2O2過程面臨著光生電子轉移和質子供應之間動力學不匹配的問題。
有鑒于此,吉林大學謝騰峰教授、汪大洋教授等報道為了解決這個問題,提出并設計了結構為TiO2納米粒子頂部修飾碳量子點,外部包覆聚多巴胺層的核殼結構納米復合催化劑。
本文要點:
(1)
這種設計的核殼結構復合催化劑能夠在pH 1-9的區間表現穩定的催化活性,在甲醇或者水中制備H2O2的速率分別達到18.14 mmol g-1 h-1或8.66 mmol g-1 h-1。
(2)
這種獨特且具有pH容忍性的光催化劑創新性的使用碳量子點修飾在TiO2核和聚多巴胺(PDA)殼之間,這種結構不僅能夠用于存儲質子緩沖局部酸性微環境,而且作為質子/電子雙重促進劑,維持質子和光生電子轉移的動力學實現匹配,因此能夠在比較寬的pH區間通過2 e-選擇性還原O2制備H2O2。
參考文獻
Linjia Li, Qijing Bu, Tao Lang, Rui Zhang, Youyu Pang, Yuling Zhang, Yanhong Lin, Dejun Wang, Tengfeng Xie, Dayang Wang, Leveraging Carbon Quantum Dot Spacers as Dual Proton/Electron Boosters to Upgrade TiO2@Polydopamine Photocatalysts for pH-resilient Conversion of O2 into H2O2, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202501357
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202501357