開發智能的具有自適應能力(intelligent self-adjusting)的多功能光催化劑對于光催化過程非常重要。
有鑒于此,長春理工大學李艷輝教授、Yanwei Li等報道開發了一種能夠在不同pH環境下,苯酚-苯醌之間進行結構轉變的智能COF光催化劑Por-HQ-COF,用于光催化氧化、光催化還原、光催化合成H2O2。
本文要點:
(1)
Por-HQ-COF作為一種智能光催化劑,能夠在溶液pH變化下變成Por-BQ-COF,或者從Por-BQ-COF變為Por-HQ-COF。苯酚-苯醌之間的重構和轉換不僅導致形貌以及表面積顯著改變,導致能帶結構和電荷分離發生完全的改變,因此影響光電性質。
(2)
在酸性條件下Por-BQ-COF自發轉變為Por-HQ-COF,并且能夠將高濃度Cr(IV)還原為Cr(III)。在中性環境下,超氧陰離子(·O2-)導致Por-HQ-COF重構為Por-BQ-COF,加快高濃度鹽酸四環素(TC, tetracycline hydrochloride)的降解反應速率。在堿性環境下,Por-HQ-COF的結構變為Por-BQ-COF,因此表現優異的光催化合成H2O2性能,在λ>420 nm時,在沒有犧牲試劑的情況時的H2O2生成速率達到1525 μmol h-1 g-1。研究結果表明強堿性能夠降低從H2O分子中摘取氫原子的能壘,并且確定了生成H2O2的催化活性位點。
這項研究為開發智能型光催化劑提供新型策略,填補了光催化劑在全pH下的應用。
參考文獻
Hao Li, Yanwei Li, Xiaoling Lv, Chong Liu, Nazhen Zhang, Jing Zang, Penghan Yue, Yue Gao, Cong Liu, Yanhui Li, A Covalent Organic Framework as Photocatalyst for Smart Conversion Between Photooxidation and Photoreduction and H2O2 Production in Full pH Environment, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202415126
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202415126