在不同pH的溶液下進行電催化還原硝酸鹽(eNO3-RR)合成氨對于處理含有硝酸鹽的真實廢水非常重要,但是開發在寬pH區間內高活性且穩定的催化劑仍然是個巨大挑戰。
有鑒于此,北京化工大學胡傳剛教授、陳曉春教授等報道一種多級碳結構非金屬電催化劑(C-WFEC),這種多級結構碳催化劑為帶有側翼的共軸納米電線結構W-CCNs(winged carbon coaxial nanocables),這種結構是通過石墨烯納米片和碳作為外層組成,其中的碳納米管具有豐富的拓撲缺陷。
本文要點:
(1)
通過CNTs進行適度氧化,隨后引入拓撲缺陷,得到這種多級碳結構電催化劑。W-CCNs具有功能性分離的性質,其中催化劑的CNTs內核促進高效率的電荷分離,外層含有原位生成的石墨烯納米片和富含拓撲缺陷的碳層,并且具有不同的碳原子結構。這種結構在促進NO3-吸附,水分子解離,生成N-H化學鍵起到關鍵作用。
(2)
這種創新型設計的催化劑結構使得C-MFEC催化劑具有優異的eNO3-RR電催化活性,在酸性、中性、堿性電解生成NH3的速率分別達到49.5、75.3、88.1 g h-1 gcat-1,這種催化活性指標不僅展示了C-MFECs催化劑的優勢,而且可以與含金屬的催化劑競爭,甚至超過了含有金屬的催化劑的性能。
參考文獻
Xiaowen Liu, Linjie Zhao, Yuanqing Shen, Weihua Peng, Baoguang Mao, Jianhua Hou, Dan Wang, Xiaochun Chen, Yao Dai, Canjie Zhang, Chuangang Hu, Hierarchical Carbon-Based Electrocatalyst with Functional Separation Properties for Efficient pH Universal Nitrate Reduction, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202417623
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202417623