通過捕獲CO2進行電化學合成高純度CO仍然是個能量密集的過程,這是因為電催化還原CO2的過程不可避免的需要CO2重生以及對生成產物進行提純。
有鑒于此,湖南大學張世國教授、倪文鵬助理教授等報道提出了一種使用創新型電解液(多孔電解液PE,porous electrolyte)實現了直接電化學合成高純度的CO,這種電催化合成技術中的多孔電解液是基于“多孔水”。
在多孔電解液中的分子篩納米晶體為液相提供永久的多孔結構,能夠通過顆粒擴散模型實現物理吸附CO2(并且通過分子動力學模擬和原位光譜表征驗證)。捕獲的CO2分子在還原電勢下通過界面CO2濃度梯度作用自發脫附,隨后發生電化學還原。
本文要點:
(1)
PE電解液中的高濃度CO2增強了傳質作用,分子篩的Si-OH官能團和K+離子發生表面離子交換,產生更強的界面電場,促進電子轉移的發生。這種作用優化了傳質和電子轉移的動力學,實現了更高的電催化還原CO2本征活性。相比于傳統的CO2電催化體系,基于多孔電解液(PE)的電解體系表現優異的CO法拉第效率和更高的部分電流密度。
(2)
通過PE和Ni-N/C陰極構筑的循環電解體系能夠從稀CO2(15 %)原料持續的生成高純度CO(97.0 wt%),在150 mA cm-2電流密度的CO純度保持>90.0 wt %,這種技術顯著降低了能耗和成本。
參考文獻
Wei Zhang, Minyang Dai, Zhouliangzi Zeng, Yahan Wang, Yan Zhang, Wenpeng Ni, Shuangyin Wang, Shiguo Zhang, Electrolyte Design Using "Porous Water” for High-purity Carbon Monoxide Electrosynthesis from Dilute Carbon Dioxide, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202424104
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202424104