甲烷是一種主要的溫室氣體和豐富的碳原料，但是甲烷分子具有高對(duì)稱性和熱力學(xué)穩(wěn)定性，導(dǎo)致甲烷的催化轉(zhuǎn)化具有非常大的挑戰(zhàn)，容易過(guò)度氧化生成CO2。傳統(tǒng)的甲烷催化轉(zhuǎn)化需要高溫和高壓，這種嚴(yán)苛的反應(yīng)條件限制了對(duì)于其復(fù)雜反應(yīng)步驟的優(yōu)化。
有鑒于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳宇恩教授、江俊教授、姚濤教授、張昱副教授等報(bào)道基于Ga合金，開發(fā)了新穎的Cu單原子修飾的液體金屬催化體系Cu-LMC。
本文要點(diǎn)：
（1）
這種Cu-LMC催化體系表現(xiàn)了較高的甲烷轉(zhuǎn)化為甲醇的轉(zhuǎn)化率（5.9 mol gCu-1 h-1），選擇性達(dá)到82 %。這個(gè)結(jié)果表明Cu-LMC通過(guò)Cu-O-Ga結(jié)構(gòu)的Cu位點(diǎn)顯著增強(qiáng)溫和條件下的表面氧化性能，同時(shí)保留催化劑的結(jié)構(gòu)柔性。
（2）
通過(guò)原位XPS和XAFS表征，以及AIMD理論計(jì)算模擬，表明Cu-LMC催化劑的自適應(yīng)結(jié)構(gòu)使得降低甲醇脫附能量，增加生成副反應(yīng)產(chǎn)物的能壘，改善了整個(gè)甲烷轉(zhuǎn)化過(guò)程。本文研究結(jié)果展示了設(shè)計(jì)動(dòng)態(tài)和適應(yīng)性的催化劑對(duì)于克服傳統(tǒng)局限以及改善催化反應(yīng)效率的重要性。
參考文獻(xiàn)
Yuen Wu, Haoran Zhang, Yinhe Wang, Xiaokang Liu, Fan Wu, Xiaoqian Wang, Chunrong Ma, Xiao Han, Yihua Ran, Yan Zhang, Zhiwen Zhang, Qiang Xu, Zhandong Wang, Guozhen Zhang, Jing Wang, Jun Cai, Zhi Liu, Yu Zhang, Tao Yao, Jun Jiang, Improving the Methane Oxidation by Self-Adaptive Optimization of Liquid-Metal Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202421554
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202421554
