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金屬負氫具有許多反應的應用，包括化學、電化學、光化學CO₂還原。金屬負氫分子催化劑能夠通過理性的配體設計與修飾，得到可調控的負氫性（hydricity），電子濃度更高的金屬負氫具有更高的負氫性。

有鑒于此，美國布魯克海文實驗室Javier J. Concepcion、Renato N. Sampaio、Sai Puneet Desai等報道通過對雙齒LL配體的骨架引入缺電子取代基，產生負氫性更強的[Ru(tpy)(LL)(H)]ⁿ⁺。

本文要點：

（1）

通過這種策略能夠在溫和的負電勢下產生金屬負氫物種[Ru(tpy)(LL)(H)]⁺。而且能夠進一步在非氧化還原窗口內發生單電子還原，生成負氫更強的[Ru(tpy)(LL)(H)]⁰。

（2）

此外，[Ru---HCOO)(tpy)(LL)]⁰作為負氫加合物能夠釋放甲酸。從[Ru(tpy)(LL)(OCHO)]⁰，無法釋放甲酸，通過原位紅外表征發現，其需要進一步還原為[Ru(tpy)(LL)(OCHO)]^?。在含有Ru(II)光敏劑的四組分均相體系，測試起始態[Ru(tpy)(LL)(CH₃CN)]ⁿ⁺復合物作為還原CO₂制備甲酸的催化劑，結果表明甲酸的選擇性達到>88 %，TON達到~50,000，TOF達到4.4 s^-1（與其他分子催化劑相比，這個TOF創造了紀錄）。

參考文獻

Sai Puneet Desai*, Lei Zhang, Chiara Cappuccino, Andressa V. Müller, David C. Grills, Dmitry E. Polyansky, Renato N. Sampaio*, and Javier J. Concepcion*, Sustained, Selective, and Efficient Photochemical CO₂ Reduction to Formate by Electron-Deficient Ruthenium Polypyridyl Complexes, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c14099

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c14099